Тянах С. (Караганда, имени акад. Е.А.Букетова КарУ)
Сельдюгаев Олег(Караганда, имени акад. Е.А.Букетова КарУ)
Килыбай М.А. (Караганда, имени акад. Е.А.Букетова КарУ)
Мусина Г.Н (Караганда, КарТУ)
Байкенов М.И. (Караганда, имени акад. Е.А.Букетова КарУ)
Новый катализатор для процесса гидрогенизации антрацена
В настоящее время в качестве гидрирующего компонента в процессах гидрокрекинга тяжелых нефтяных остатков, продуктов ожижения угля, первичной каменноугольной смолы (ПКС) и каменноугольной смолы, используют металлы VIII группы периодической системы (никель, кобальт, железо). Кислотный компонент, который отвечает за протекание реакции крекинга изомеризации использует цеолиты [1, 2]. В процессе переработки каталитические центры подвергается дезактивации за счет блокировки активных центров отложениями кокса и продуктами уплотнения, последнее время начал активно развиваться новый подход к переработке тяжелого углеводородного сырья – наногетерогенный катализ.
Целью нашей работы является получение нанесенного нанокатализатора методом пропитки, раствором соли нитрата никеля на микросиликум и тестирование полученных образцов на способность их гидрировать, изомеризировать и крекировать модельный органический объект антрацен.
В качестве носителя использовали микросиликум, который является побочным продуктом Карагандинского кремнивего завода ТОО «Tau - Ken.temir». Индивидуальный химический состав микросиликума представлен в таблице 1.
Таблица 1 Элементный состав микросиликума
№
|
Компоненты, %
|
1
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
95,5
|
0,02
|
<0,9
|
<1,0
|
0,5
|
0,4
|
0,04
|
0,06
|
<0,1
|
0,3
|
Нанесенный катализатор получали методом мокрой пропитки 5% раствором соли Ni(NO3)2·6H2O на микросиликум. Пропитанный раствором соли никеля микросиликум выдерживали в течение 2 часов при температуре 80-90ºС, высушивали в сушильном шкафу при температуре 105ºС в течение 2 часов, далее прокаливали в муфельной печи при температуре 550ºС в течение 2 часов (нанесенный катализатор).
Исходный микросиликум был предварительно измельчен, обработан 20% раствором соляной кислоты и была отобрана проба с размером частиц 0.063 мм (ненанесенный катализатор).
Морфология поверхности ненасенного и нанесенного катализатора проводили методом просвечивающего электронного микроскопии MIRA3 TESCAN высокого разрешение. На рисунке 1 представлены микрофотография поверхности ненасенного (а) и нанесенного катализатора (б).
а)
|
б)
|
Рисунк 1. Микрофотография поверхности ненасенного (а) и нанесенного катализатора (б).
|
На микрофотографии ненанесенного катализатора (рис.1) видны участки, где размер частицы SiO2 составляет от 73.96 до 123.27 nm, а нанесенного катализатора (рис.2) видны участки, где сосредоточены частицы NiO размером 85.70, 94.84 и 106.32 nm.
Исследование морфологии поверхности методом рентгенофлуоресцентного анализа (РФА) образца ненасенного и нанесенного катализатора показало присутствие сигналов, соответствующих соединениям оксида кремния, оксида алюминия и оксида никеля.
На рисунке 2 представлены РФА ненасенного и нанесенного катализатора
а)
|
б)
|
Рисунок 2. РФА ненасенного катализатора (а), РФА нанесенного катализатора (б)
|
Условия проведения процесса гидрогенизация антрацена были следующие: Т-4000С, РН2 – 3МПа, t-60 минут, количество добавляемого катализатора 1,0 масс.%. на исходный антрацен, эксперименты проводились в автоклавном режиме. При проведении процесса антрацена без добавки катализатора выход продуктов гидрирование составляет 10% [3]. В присутствии ненасенного катализатора в процессе гидрогенизации антрацена наблюдается незначительный выход продуктов деструкции 1,2 метилнафталин, а продукты гидрирования 9,10-дигидроантрацен, 1,2,3,4 –тетрагидроантрацен, выход составил 50,3%. Использование нанесенного катализатора показал выход продуктов деструкции в основном представлен дифенилом, выход составил 9,4%, а выход продуктов гидрирования составил 52,8%.
Таким образом, нами был проведен синтез нанесенного катализатора с использованием микросиликума в качестве носителя и показана сравнительная активность ненанесенного и нанесенного катализатора в процессе гидрогенизации модельного органического соединения антрацена. Полагаем что, сравнительная активность в процессе гидрогенизации антрацена связана с тем, что увеличение выхода продуктов гидрогенизации связана с доступностью кислотных центров носителя.
Список литературы
1. Онищенко М.И., Максимов А.Л. //Нефтехимия. 2018. Т. 58. № 4. С. 443-450.
2. Agudelo J.l., Hensen E.J.M., Giraldo S.A., Hoyos L.J. // Fuel proc. Tech. 2015. V. 133. P. 89.
3 Байкенов М.И., Халикова З.С., Кочегина Е.В., Əбсəт З.Б., Каримова А.Б., Рахимжанова Н.Ж.//Вестник КарГУ «Серия «Химия». 2017. Т. 85. № 1. С. 77-81.
Достарыңызбен бөлісу: |