Экспериментальные и теоретические исследования течений газожидкостных сред с высоким газо



жүктеу 272.42 Kb.
Дата06.07.2016
өлшемі272.42 Kb.


На правах рукописи

Данилов Илья Михайлович



Экспериментальные и теоретические исследования течений газожидкостных сред с высоким газосодержанием

Специальность: 01.02.05 – механика жидкости газа и плазмы


АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени

кандидата физико-математических наук

Москва – 2010

Работа выполнена на кафедре физической механики Государственного образовательного учреждения высшего профессионального образования «Московский физико-технический институт (государственный университет)».


Научный руководитель: доктор физико-математических наук, чл.-корр. РАН, профессор Сон Эдуард Евгеньевич

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук,

профессор Стасенко А. Л.

доктор физико-математических наук,

профессор Осипцов А. Н.

Ведущая организация: Институт Океанологии РАН им. П.П. Ширшова г. Москва


Защита состоится 22 июня 2011 г. в 14 час. 00 мин. на заседании диссертационного совета Д 212.156.08 при Московском физико-техническом институте (государственном университете) по адресу: 141700, Московской обл., г. Долгопрудный, Институтский пер. д. 9, главный корпус, аудитория 119.
С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Московского физико-технического института (государственного университета).
Автореферат разослан “10” мая 2011 г.
Ученый секретарь диссертационного совета,

кандидат физико-математических наук Коновалов В.П.



Общая характеристика работы.

Актуальность работы. Настоящая работа посвящена экспериментальному изучению теплофизических свойств пузырьковой среды с большим газосодержанием и численному моделированию течения этой среды с протекающими в ней гетерогенными экзотермическими реакциями. Эта тема является актуальной по следующим причинам: а) кризисы теплоотдачи, возникающие в результате коалесценции пузырьков в пристеночном слое систем охлаждения ядерных реакторов; б) низкая производительность барботажных колонн, используемых в различных отраслях химической промышленности с) разгазирование нефти при нефтедобыче и нефтетранспортировке. Исследование пузырьковых сред представляет интерес и с фундаментальной точки зрения, так как наличие пузырьков приводит к следующим эффектам: высокой сжимаемости, сонолюминесценции, малой скорости распространения звука.

В химической промышленности давно назрела необходимость обновления морально устаревших (разработанных несколько десятилетий назад) газожидкостных реакторов, таких, как барботажные колонны и аппараты с мешалкой, и создания реакторов для проведение ранее не осуществимых в отечественной промышленности реакций, таких, как окисление изобутана. Производительность реактора на основе газожидкостных мелкодисперсных сред с высоким газосодержанием может значительно превышать производительность барботажных колонн и аппаратов с мешалкой. Помимо того, в потоке пузырьковой среды с высоким газосодержанием, можно получить устойчивый электрический разряд, что позволяет создавать устройства по очистке воды от загрязняющих примесей.



Цель работы.

1) Анализ современных подходов и методов экспериментального исследования и численного моделирования пузырьковых сред с высоким газосодержанием.

2) Разработка экспериментальных методов определения поля скоростей, эффективной вязкости (динамической и объемной), размера пузырьков, газосодержания в оптически непрозрачной газожидкостной среде с высоким газосодержанием.

3) Экспериментальное измерение ширины ударной волны для определения транспортных свойств пузырьковой среды с высоким газосодержанием.

4) Разработка физико-химической модели для описания газожидкостной среды с высоким газосодержанием, в которой протекают гетерогенные экзотермические реакции.

5) Разработка программного обеспечения для моделирования гетерогенных экзотермических реакций в микропузырьковых средах с высоким газосодержанием.


Научная новизна.

1) Впервые изучаются газожидкостные дисперсные среды с высоким (от 50% по объему и выше) газосодержанием, полученные при температуре, далекой от температуры кипения жидкости, и распространяющиеся со скоростью, превышающей местную скорость звука.

2) Впервые экспериментально изучено образование ударной волны в пузырьковой смеси с высоким газосодержанием при обтекании цилиндра и исследован процесс сопутствующего дробления пузырьков.

3) Задача впервые решалась экспериментально при следующих значениях параметров:

Объемное газосодержание = 0,5-0,85;

Число Рейнольдса пузырьковой смеси Re = 500-10000,

Время релаксации пузырька с, d (пузырьков) = 10 – 100 мкм

Число Нуссельта пузырьковой смеси Nu = 500 - 2500

Показатель адиабаты = 1,002

Число Маха пузырьковой смеси М = u/c= 1-2

4) В ходе анализа экспериментальных данных впервые обнаружена особенность пузырьковой среды – высокое значение эффективной вязкости по сравнению с вязкостью составляющих смесь жидкости и газа.

5) Показана адекватность численного метода на основе модели идеальной пузырьковой жидкости для моделирования течения газожидкостных сред с высоким газосодержанием.

6) Впервые численно рассчитан реактор по гетерогенному окислению углеводородов в пузырьковой среде с высоким газосодержанием и проведено сравнение результатов расчета с натурными экспериментами.

Практическая значимость

1) Зная теплофизические параметры пузырьковой жидкости в зависимости от газосодержания, можно рассчитать реакторы, которые заменят устаревшие. Принцип работы барботажных колонн заключается в барботаже жидкости пузырьками газа для создания развитой межфазной поверхности. Чем больше эта поверхность, тем больше продукта реакции получается в единицу времени. Максимальное объемное газонасыщение в этих устройствах – 20-30%. Создание пузырькового реактора с газосодержанием порядка 60-90% по объему поможет решить две проблемы:

а) в разы увеличить межфазную поверхность, а следовательно, увеличить выход реакции;

б) добиться стехиометрического соотношения компонентов, что автоматически сократит количество циклов, необходимое для полного реагирования исходного продукта.

2) Измеренные параметры массообмена пузырьковой среды позволят рассчитать реактор по плазменной очистке воды от загрязняющих веществ.

3) Созданный модуль в пакете прикладных программ Fluent дает возможность конструировать реакторы с высоким газосодержание для различных отраслей химической промышленности и для очистки загрязненной воды.


Основные положения, выносимые на защиту.

  1. Впервые разработан метод экспериментального измерения ширины ударной волны в газожидкостной оптически непрозрачной дисперсной среде с высоким газосодержанием позволяющий установить зависимость ширины ударной волны от газосодержания.

  2. Впервые разработан экспериментальный метод определения эффективной вязкости оптически непрозрачной пузырьковой среды с высоким газосодержанием.

  3. Впервые экспериментально определена эффективная вязкость пузырьковой среды в зависимости от газосодержания. Полученные зависимости позволяют проводить численное моделирование течения пузырьковых сред с высоким газосодержанием с протекающими в них гетерогенными экзотермическими реакциями.

  4. Разработана физико-химическая модель окисления изопропилбензола в газожидкостном реакторе с высоким газосодержанием.

  5. Модифицирован программный пакет Fluent для моделирования на нем течения идеальной пузырьковой жидкости с протекающими в ней химическими реакциями при больших газосодержаниях.

  6. На основе модифицированного программного пакета рассчитан и создан проточный газожидкостный реактор по окислению углеводородов при высоком газосодержании.


Апробация работы.

Основные результаты диссертационной работы докладывались и обсуждались на 51, 52, 53 научных конференциях Московского физико-технического института; на Всероссийской научной конференции и 3 школе им. академика Эммануэля. “Окисление, окислительный стресс, антиоксиданты”; на научной сессии МИФИ “Фундаментальные исследования материи в экстремальных состояниях”;  на Всероссийской конференции “Механика и наномеханика структурно-сложных и гетерогенных сред. Успехи, проблемы, перспективы” (к 20-летию ИПРИМ РАН).


Достоверность результатов

Достоверность экспериментальных данных подтверждается повторяемостью эксперимента: валидацией полученных данных с большей погрешностью данными, полученными с меньшей погрешностью; применением различных методик для измерения одного и того же параметра; анализом полученных экспериментальных данных с точки зрения фундаментальных физических законов; а также качественным и количественным совпадением результатов с результатами приведенными в других экспериментальных работах.

Достоверность численных расчетов подтверждается физической обоснованностью и применимостью выбранной модели в рамках решаемой задачи, строгим выводом используемых уравнений из уравнений классической газодинамики, качественным и количественным совпадением результатов с численными результатами, полученными другими методами, и экспериментальными данными.

Личный вклад автора


a) Был создан полностью автоматизированный экспериментальный стенд по изучению свойств пузырьковой среды. Стенд сконструирован таким образом, чтобы в течение нескольких часов температура газожидкостной смеси поддерживалась постоянной +/-0,3°C. Для реализации незамкнутого цикла подачи воды, с целью предотвращения воздействия на показания приборов поглощенного воздуха была разработана электронная система управления подачей воды в установку, скоростью подачи воды, прерывания подачи для предотвращения поломки оборудования и затопления.

b) Впервые был разработан и отлажен метод калибровки термоанемометра в непрозрачной газожидкостной смеси с высоким газосодержанием при температуре, далекой от температуры кипения жидкости. Был разработан и реализован метод скоростной видеосъемки микропузырькового потока, в частности, подобраны углы взаимного расположения камеры и подсветки, были подобраны источники освещения, исходя из отражающей способности смеси, объективы с определенной глубиной резкости и разрешающей способностью. Был отлажен ультразвуковой метод измерения скорости потока в пузырьковой среде. Также был адаптирован метод PIV фирмы LaVision для построения поля скоростей пузырькового облака, возникающего при перепаде давления воды и для построения поля скоростей пузырьковой смеси.

c) Были проанализированы данные более 40 экспериментов, длительность каждого составляла 3-4 часа. Обработка включала в себя построение тарировочной кривой термоанемометра для определения скорости потока, обработку осциллограмм напряжения термоанемометра с целью изучения процессов, происходящих в ударной волне. По зависимости напряжения, подаваемого на зонд термоанемометра, от его положения относительно ударно-волнового цилиндра определена ширина ударной волны. Определен скачок и профиль скорости на ударной волне. Проведена обработка фотографий методом PIV и анализ полученных полей скоростей для калибровки термоанемометра, обработка данных ультразвукового профилометра скорости и верификация результатов, полученных методом PIV; обработка данных скоростной видеосъемки для определения объемного газосодержания, для анализа структуры ударной волны и для анализа особенностей течения в каналах различной площади.

d) Был создан и отлажен дополнительный код на C++ для использования пакета Fluent при расчетах газожидкостных дисперсных сред с высоким газосодержанием. Программный пакет Fluent позволяет проводить численные расчеты лишь при объемной доли дисперсной среды до 20%. Модернизация пакета позволила проводить расчеты при объемной доли дисперсной среды до 95%.

e) На модифицированном пакете Fluent был рассчитан реактор по окислению кумола с пузырьками воздуха при объемном газосодержании выше 50%. Были определены оптимальная геометрия реактора, отношения объемов воздуха и кумола, начальные температуры реакции, скорость подачи смеси для получения максимального КПД и избежания взрыва реактора.

f) Была изучена кинетика химической реакции окисления кумола и составлена схема наиболее вероятного хода цепного окисления кумола с учетом условий постановки эксперимента.

g) Было проведено сравнение данных численного моделирования и результатов эксперимента по окислению кумола, в результате которого получено хорошее совпадение.

h) Был подобран оптимальный с точки зрения погрешности измерения и специфичности реакции метод определения продуктов реакции в ходе окисления кумола кислородом воздуха. По результатам численного моделирования были предложены рекомендации для оптимизации экспериментальной установки по окислению кумола, при выполнении которых удалось получить уникальные экспериментальные данные по выходу реакции. Окисление кумола происходило в реакторе без дополнительного инициирования при 65°С.

Полученные результаты были доложены на 8 конференциях, опубликованы в 3 статьях (ВАК) и 1 европейском журнале с impact index 2,9 (2009).
Структура диссертации. Диссертация состоит из Введения, четырех глав, Заключения и списка цитируемой литературы (230). Объем диссертации составляет 151 страницу. Работа содержит 36 рисунков.
Содержание диссертации.

Во Введении обоснована актуальность, обозначены цели, научная новизна, практическая значимость работы. Приведены положения, выносимые на защиту. Приводится информация об апробации полученных данных и их достоверности, описан личный вклад автора.

В первой главе дается обзор существующих подходов для математического описания пузырьковых сред с химическими реакциями, теоретических и экспериментальных результатов, полученных в ходе исследования этих сред.

В разделе 1.1 рассматриваются области, в которых встречаются пузырьковые среды с акцентом на те из них, в которых основным критерием является высокое газосодержание и малый размер пузырьков.

В разделе 1.2 обозначена область исследования пузырьковых сред и рассматривается степень применимости различных подходов для решения поставленной задачи. Раздел начинается с рассмотрения общепризнанного метода взаимопроникающих континуумов для описания многофазных сред. Приводится система уравнений, описывающая течение пузырьковой среды с протекающими в ней химическими реакциями, основные предположения и допущения. Сложность реализации подхода заключается в необходимости экспериментального определения большого количества данных о межфазном взаимодействии газа и жидкости (тепловом, скоростном, фазовые переходы).

Далее рассмотрены: объединенный подход; подход везде соприкасающихся континуумов; метод тонких пленок; кинетический подход. Для каждого подхода приведены первопринципы, из которых он следует, и система уравнений, а также указаны причины, не позволяющие использовать каждый из них для поставленной задачи.

В конце раздела приводятся результаты исследования распространения ударных волн по химически активной и пассивной пузырьковой среде, пузырьковой детонации и сонолюминесценции.

В разделе 1.3 рассмотрены основные методы экспериментального исследования пузырьковых сред: термоанемометрия, PIV, LIF, conductive probe, optical probe, LDA, CARPT, CT и область их применимости. До настоящей работы все описанные методы использовались для исследования газожидкостных дисперсных сред с объемным газосодержанием до 40% (при температуре жидкости далекой от температуры кипения) и скоростях распространения среды до 5м/с.

В разделе 1.4 приведен краткий обзор доведенных до численной реализации методов моделирования, применяющихся для численного расчета течения многофазных газожидкостных сред с протекающими в них химическими реакциями.

Первым рассмотрен метод, основанный на подходе взаимопроникающих континуумов, и приведены замыкающие уравнения для системы уравнений (Смирнов Н. Н. и Зверев Н. И. “Гетерогенное горение”) описывающей гетерогенное горение пузырьковой смеси. Данный подход является наиболее подходящим из всех приведенных ниже для моделирования гетерогенного окисления в пузырьковых средах, т.к. этот метод не содержит принципиальных ограничений на объемную долю газа в смеси и на скорость распространения смеси, метод позволяет учитывать различные типы реакций. Применение его к конкретной задаче осложняется необходимостью экспериментального определения диаметра пузырьков, изменения диаметра пузырьков во времени и проверки выполнения полуэмпирических соотношений играющих замыкающую роль общей системы уравнений.

Далее рассмотрены методы функционала плотности, VOF и Lattice Boltzmann Method. В конце раздела приводятся известные автору результаты численных исследований; посвященных пузырьковым средам, чем ограничивается область исследования данной работы.

В заключительной части первой главы на основе обзора литературы делаются следующие выводы: 1) экспериментальные данные, относящиеся к большим газосодержаниям при температуре жидкости значительно ниже температуры кипения и сверхзвуковым скоростям распространения, в литературе не освещены; 2) реализованные численные методы для описания пузырьковых сред с большим газосодержаниям и протекающими химическими реакциями отсутствуют. В результате в данной работе предложен метод моделирования газожидкостной дисперсной среды с высоким газосодержаним и протекающими экзотермическими гетерогенными реакциями на основе модели идеальной пузырьковой жидкости. Для реализации этого метода необходимо экспериментально определить теплофизические параметры пузырьковой смеси при больших газосодержаниях.



Во второй главе приводятся схема и описание экспериментальной установки, описываются методики и результаты измерения скорости потока, ширины ударной волны, газосодержания, эффективной вязкости пузырьковой среды в зависимости от газосодержания. В заключение приводится обработка экспериментальных данных.

Раздел 2.1 начинается с описания физического представления пузырьковой жидкости, используемого в работе. В основе этого представления лежит модель идеальной пузырьковой жидкости

,

описывающая газожидкостную смесь как гомогенную среду с плотностью, близкой к плотности воды, и сжимаемостью, определяемой газовой фазой. Далее приводится описание методики измерения скорости в оптически непрозрачной среде с высоким газосодержанием и распространяющейся со скоростью выше местной скорости звука. В основе метода лежит термоанемометрия с постоянной температурой зонда. С опорой на предшествующие экспериментальные работы выбирается определенный тип зонда (пленочный с конусообразным окончанием), а также определяется закон, связывающий напряжение, подаваемое на зонд и скорость потока



,

где A и Bкалибровочные константы, E – напряжение на зонде, V – скорость потока. Описывается метод определения скорости потока в калибровочных точках, метод обработки выходного сигнала термоанемометра и способ построения тарировочной кривой. Способ построения тарировочной кривой заключается в следующем: при помощи зависимости напряжения, подаваемого на зонд термоанемометра, от скорости потока определяется ширина ударной волны, далее на фотографии, полученной при помощи скоростной видеосъемки, вниз от цилиндра откладывается измеренная ширина и измеряется диаметр струи на этом расстоянии. По расходу смеси определяется ее скорость в этом месте. Полученное значение скорости верифицируется значением, определенным трубкой пито.

На рис. 1 приведена схема экспериментальной установки с описанием основных узлов и применявшегося диагностического оборудования.

Рис. 1. 1 - Установка, создающая пузырьковую жидкость. Состоит из трех секций, выполненных из плексигласа. В нижней секции создается смесь газа и жидкости при большом давлении, средняя секция предназначена для определения газосодержания смеси, в верхней секции проводятся измерения термоанемометром: скоростной камерой и ультразвуковым профилометром скорости (в воде); 2) T1, T2 – 200 литровые герметичные бочки; 3) P1 – 3-х фазный насос (Grundfos CRT 2 c электродвигателем MG100LC4-D1); 4) P2 – 1-о фазный насос (Grundfos MQ 3 – 45); 5) Преобразователь частоты (ABB ACS550 ACS550-01-06A9-4); 6) AIR – регулируемая редуктором подача воздуха под давлением (от 1 атм до 12 атм); 7) DISA – термоанемометр. Предназначен для определения скорости и температуры потока в различных секциях установки. DISA 55M10; 8) UVP – ультразвуковой профилометр скорости, предназначен для бесконтактного (через стенки) определения скорости потока воды; 9) Датчики: давления Honeywell MLH300PSB01A, температуры, расходомер воды, датчик расхода газа Honeywell AWM720P1; 10) датчик, контролирующий включение и выключение насоса, для предотвращения попадания в насос воздуха или затопления помещения; 11) система, контролирующая уровень воды в бочках и автоматически управляющая насосами. Пункты 10-11 позволяют проводить эксперимент в течение нескольких часов при постоянной температуре и количестве поглощенного воздуха.


Раздел 2.2 посвящен диагностике пузырьковых сред при помощи скоростной съемки PIV, hot-film, UVP. На рис. 2. приводятся некоторые экспериментальные данные термоанемометрии. Из приведенного графика отчетливо видна область ударной волны.




Рис. 2 Зависимость напряжения, подаваемого на зонд термоанемометра от его положения относительно цилиндра. Нижний рисунок схематичен, его цель – объяснение постановки эксперимента
В результате скоростной видеосъемки было изучено влияние зонда на поток, в результате был подобран режим (газосодержание выше 70% по объему), при котором это влияние свелось к минимуму. Для обнаружения ударной волны была разработана следующая схема: теневым методом был зафиксирован скачок уплотнения в ударной волне (рис. 3.); термоанемометром определен профиль скорости в этой области (рис. 2.); максимальное напряжение соответствует переднему фронту ударной волны, полувысота – заднему фронту; строится тарировочная кривая, и по этой кривой определяется скорость в двух обозначенных точках; определяются приведенные скорости за ударной волной и перед ней и перемножаются. Известно, что для прямого скачка уплотнения произведение этих скоростей должно равняться 1, для всех поставленных экспериментов произведение приведенных скоростей лежало в интервале [0,6 – 1,1], что подтверждает наличие ударной волны.

а) б)


Рис. 3. а) Верхние фотографии съемка на скоростную камеру, скорость съемки 0,22мс. Нижние фотографии - получены теневым методом. б) Поле скоростей в секции с прямоугольным сечением. Поле скоростей соответствует распространению смеси со скоростью 30м/с до цилиндра при 70% газосодержании.
Далее на основе экспериментальных работ рассмотрены особенности применения методики PIV к пузырьковым средам и выбраны оптимальные параметры обработки фотографий (Overlap - 50%, windows size - 32*32 pixel, no weighting function, correlation mode – cross-correlation. Image preprocessing - Subtract sliding background со значением 10) для получения полей скорости в измерительной секции рис. 3 (б).

В разделе 2.3 приведены результаты исследования ширины ударной волны в пузырьковой среде, вид тарировочной зависимости, подробно описаны методы валидации экспериментальных данных по определению ширины ударной волны (в основе методов лежит повторяемость эксперимента в течение нескольких минут, нескольких дней и недель), скорости в калибровочных точках (погрешность этих значений определялась при помощи значений ширины ударной волны, максимальная погрешность измерения которой составляла 1,5%), газосодержания смеси (газосодержание, определенное по соотношению массовых расходов газа и жидкости, верифицировалось рассчитанным газосодержанием по фотографиям в специальной секции с высоким давлением). В результате получено, что для газосодержания 70% по объему ширина ударной волны ~ 3мм. Ширина ударной волны пропорциональна вязкости среды, поэтому ниже при определении вязкости среды за характерный размер будет браться ширина ударной волны.



Раздел 2.4 посвящен анализу полученных экспериментальных данных. Метод термоанемометрии основан на зависимости числа Nu от Re. В ходе калибровки термоанемометра использовалась следующая зависимость, связывающая напряжение моста, подаваемое на зонд термоанемометра, и локальную скорость потока:

, (1)

где


, (2)

где E – напряжение моста, подаваемое на зонд термоанемометра, A и B - калибровочные константы, - плотность смеси, d – измеренная ширина ударной волны, V – скорость смеси в калибровочной точке, - эффективная (искомая) вязкость, индекс 1 относится к жидкой фазе, 2 – к газообразной, - объемное газосодержание измеренное экспериментально.

В результате для эффективной вязкости были получены следующие зависимости от газосодержания рис. 4.

Рис 4. эффективная вязкость пузырьковой среды в зависимости от газосодержания. Boshenatov – расчет по формуле Эйнштейна ,где - вязкость жидкости. Эта формула проверена экспериментально в работе Бошенятова Б. В (Молекулярная газодинамика и механика неоднородных сред / Под ред. акад. В.В. Струминского), при объемном газосодержании от 0 до 3%; Nakoryakov – эффективная вязкость, рассчитанная через экспериментально определенное отношение трения на стенке трубы пузырьковой жидкости к трению чистой жидкости (Накоряков В. Е. Local characteristics of upward gas-liquid flows - Int. Journal of Multiphase flow 1981); Work – данные, полученные автором.


В заключение главы 2 приводятся следующие выводы, основанные на анализе экспериментальных данных и существующей экспериментальной литературы.

- метод термоанемометрии применим для определения скорости двухфазного потока с большим газосодержанием при скоростях выше местной скорости звука. Погрешность измерения ширины ударной волны не более 1,5%. Погрешность определения скорости в калибровочной точке не выше 10%.

- ширина ударной волны увеличивается с увеличением газосодержания и скорости потока. Произведение приведенных скоростей до и после ударной волны ~ 1, что подтверждает адекватность метода построения тарировочной кривой.

- эффективная вязкость при газосодержании 70% по объему достигает значения на порядок выше, чем вязкость жидкости, после чего снижается с увеличением газосодержания. Полученные в работе данные совпадают с ранее полученными в других экспериментальных работах и логически их продолжают.

- Различия в экспериментальных данных обусловлены тем, что в работе (Накоряков В. Е. и др.) измерялось трение на стенке при малых скоростях потока, а в данной работе вязкость измеряется напрямую. Полученные в работе (Накоряков В. Е. и др.) данные не позволяют корректно описать предельный переход от пузырьковой жидкости к чистому газу, потому что в случае газа вязкость на несколько порядков ниже вязкости жидкости и их экстраполяция на большее газосодержание приводит к увеличению вязкости. Полученная в данной работе зависимость указывает на этот переход.
В третьей главе приводится система уравнений для решения поставленной задачи и ее численная реализация. Рассмотрены особенности, связанные с моделированием пузырьковой среды с высоким газосодержанием. Приведены решения тестовых задач.

В разделе 3.1 конкретизируется решаемая задача, перечисляются недостатки существующих установок по гетерогенному окислению. В качестве альтернативы предлагается реактор на основе пузырьковой среды с высоким газосодержанием и описывается принцип его действия, который кратко изложен в разделе “Практическая значимость”.

В разделе 3.2 приведена физико-математическая модель, учитывающая экзотермические реакции по модели Аррениуса и турбулентность методом диссипации вихрей, в качестве уравнения состояния используется модель идеальной пузырьковой жидкости. При постановке задачи использовались следующие уравнения:

,

,

где p – давление, – тензор напряжения, g – ускорение свободного падения,



,

где – молекулярная вязкость; I – единичный тензор; второй член уравнения отражает эффект объемного расширения;



где – теплопроводность, включающая в себя теплопроводность, обусловленную турбулентностью; диффузионный поток j-го компонента; – вклад экзотермической химической реакции, протекающей по закону Аррениуса; – полная энергия. Слагаемые в правой части отражают изменение энергии за счет теплопроводности, диффузии и вязкой диссипации.

Далее приводится краткий перечень численных методов для указания порядка точности произведенных ниже численных расчетов. Алгоритм решения систем дифференциальных уравнений последовательный, поэтому для связи уравнения неразрывности и уравнения момента использовался дополнительный метод SIMPLE. Расчет проводился с использованием неявной схемы для решения уравнения НавьеСтокса; в основе метода лежит эллиптическое уравнение для давления, полученное в результате комбинации уравнения неразрывности и уравнения сохранения импульса.

В разделе 3.3 приведены решения тестовых задач для валидации численной реализации описанных в предыдущем разделе уравнений. Были рассмотрены три предельных случая: чистая жидкость, чистый газ и газожидкостная смесь с объемным газосодержанием 0,9. В первых двух случаях результаты оказались идентичными расчету по УРС идеальной жидкости и УРС совершенного газа соответственно. Более того, для первого случая было проведено сравнение расчетных полей скоростей, по обеим моделям с полем скоростей полученным экспериментально методом PIV (рис.5.).



Рис. 5. Слева – пример исходной фотографии (экспозиция 12,3 мкс), посередине – поле скоростей, полученное методом PIV, справа – поле скоростей, полученное при численном расчете задачи при той же геометрии и тех же начальных условиях.


В третьем случае при одинаковых начальных условиях перепада давления, объемного газосодержания и геометрии задачи был произведен тестовый расчет при помощи алгоритма Eulerian Multiphase Model, используемого в Fluent для расчета потока с дисперсными включениями до 10% по объему и расчет по предложенному в данной работе методу. В результате были получены похожие поля скорости, отличия вызваны аномально высокой вязкостью пузырьковой среды по сравнению с вязкостью газовзвеси рис. 6.

а) б) в)


Рис. 6. Поле скоростей: а) обтекание цилиндра пузырьковой смесью с объемным газосодержанием 90%, УРС – идеальная пузырьковая жидкость. Максимальная скорость 15,2м/с, скорость истечения из сопла – 5,5м/с; б) обтекание цилиндра газовзвесью с объемным содержанием капель10%, метод - Eulerian Multiphase Model. Максимальная скорость 19м/с, скорость истечения из сопла 6м/с; в) расчет варианта (а) на более мелкой сетке, скорость в центре струи выше, чем в случае (а) на 30%;
Анализ результатов численного расчета показал, что:

- измельчение сетки дает более точный результат в середине струи, по сравнению с экспериментом и другими УРС.

- модель идеальной пузырьковой жидкости в предельных случаях дает те же результаты, что и модели идеальной жидкости и совершенного газа.

- отличие в максимальной скорости определяемой методом Eulerian Multiphase Model объясняется тем, что моделируемая среда – газовзвесь, а не пузырьковая жидкость.

В заключительной части главы на основе анализа использовавшихся численных методов и посвященной им литературы, а также по результатам тестовых задач делается вывод о применимости выбранной модели и ее численной реализации для моделирования пузырьковой смеси с высоким газосодержанием.
Четвертая глава посвящена численному моделированию гетерогенной экзотермической реакции, протекающей в пузырьковой среде, сравнению численных данных с экспериментальными, экстраполяции экспериментальных данных на условия окисления, близкие к условиям в промышленности, и сравнению реактора на основе микродисперсных сред с барботажной колонной.

В разделе 4.1 рассмотрены особенности гетерогенного окисления в нефтепереработке, сделан обзор работ, посвященных численному исследованию смежных задач (окисление капли горючего и твердых частиц в газообразном окислителе, смежных задач адсорбции, конвекции, процессов переноса). Указаны области, в которых гетерогенные реакции играют важную роль: окисление спиртов, ароматических соединений, алканов (окислительное дегидрирование), олефинов, окислительный аммонолиз парафинов и олефинов, реакции Моисеева в паровой фазе, синтез аллилацетата, окислительная димеризация метана, окислительное хлорирование этилена, получение промежуточных нефтехимических соединений – изобутан, кумол.

В разделе 4.2 приведены теплофизические свойства кумола (изопропилбензола) и причины, по которым он был выбран в качестве модельного вещества. Обозначена его роль в химической промышленности, которая заключается в получении гидропероксида кумола, который, в свою очередь, является продуктом для получения ацетона и фенола. Приведены химические реакции, в результате которых нарабатывается гидропероксид кумола и реакции, в результате которых он расходуется, а также соответствующие константы реакций со ссылками на экспериментальные работы.

В разделе 4.3 обоснована и приведена основная реакция получения гидропероксида кумола при окисления кумола кислородом воздуха. Приведено сравнение результатов расчета гетерогенного окисления в турбулентном потоке по модели Аррениуса и модели диссипации вихрей. В результате сравнения получены близкие результаты (рис. 7.),





Рис. 7. Распределение температуры по оси симметрии реактора при турбулентном режиме течения по МРВ (1–3, 5, 7), и химической модели (4, 6, 8); скорость подачи смеси: 1 – 5 м/с; 2 – 7 м/с; 3,4 – 10 м/с; 5,6 – 14 м/с; 7,8 – 20 м/с.
но сделан вывод о том, что модель диссипации можно использовать только в том случае, когда неизвестны экспериментальные значения скорости реакции, т.к. использование этой модели приводит к более глубокому окислению.

Раздел 4.4 содержит результаты численного моделирования гетерогенного окисления кумола в проточном реакторе с высоким газосодержанием, сравнения проточного реактора на основе микродисперсной среды с барботажной колонной, а также сравнение численных результатов с экспериментальными данными по окислению кумола в проточном реакторе с высоким газосодержанием.

В результате численного расчета было установлено, что использование чистого кислорода небезопасно и может привести к взрыву (рис. 8), поэтому в натурном эксперименте использовался воздух.


Рис. 8. Распределение температуры вдоль стенок реактора (1) и оси симметрии (2). Температура на входе 383 К. Окислитель чистый кислород.


Далее была рассмотрена зависимость максимальной температуры от начальной температуры (рис.9.),



Рис. 9. Зависимость максимальной температуры от начальной температуры смеси.
что важно с точки зрения наработки целевого продукта, т.к. при превышении определенного значения гидропероксид кумола (ГПК) начинается разлагаться. В результате были подобраны температурные режимы проведения натурного эксперимента [383 К – 403 К]. После был произведен расчет водяного охлаждения реактора для предотвращения перегрева установки и наработки побочных продуктов в пристеночном слое. В результате было получено нижнее значение мощности рубашки охлаждения Q = -170 Вт/м2 в границе определенного температурного режима. Далее расчет системы охлаждения был проведен для 3D случая, который подтвердил результаты 2D модели. Сравнение турбулентного и ламинарного режимов работы реактора (рис. 10.)



Рис. 10. Сравнение турбулентного и ламинарного режимов работы реактора.
привело к выбору больших скоростей распространения смеси для увеличения

числа Рейнольдса, т.к. в результате турбулентного смешения происходит выравнивание температуры по сечению реактора, что приводит к большему выходу целевого продукта. Далее рассмотрены различные режимы работы реактора, в результате сделаны следующие выводы, использовавшиеся в натурном эксперименте: выход ГПК можно контролировать при помощи скорости подачи смеси, причем увеличение скорости подачи может увеличить выход (рис. 11.);



Рис. 11. Расход кислорода в реакторе в зависимости от скорости подачи смеси.


варьированием начальной температуры смеси и скорости подачи можно добиться выхода целевого продукта, в десятки раз превышающего выход в барботажной колонне. В результате численного моделирования были подобраны температурный и скоростной режимы, объемное газосодержание и геометрия реактора, оптимальные с точки зрения выхода ГПК и безопасности проведения эксперимента.

В конце раздела приведено сравнение результатов численного моделирования с экспериментальными данными рис. 12.



а) б)


Рис. 12. а) Выход ГПК за один проход реактора в зависимости от начальной температуры б) Экспериментальные и численные данные по накоплению гидроперекиси кумола в реакторе при 65°С.
Одной из причин несовпадения численной и экспериментальной зависимостей накопления ГПК (рис. 12 (б)) является значение предэкспоненциального фактора – он был определен для гомогенной реакции. Вторая причина состоит в том, что за счет турбулентной диффузии часть радикалов ROO* проникает в объем кумола, и идет гомогенная реакция, в результате которой ГПК нарабатывается двумя механизмами (гомогенным и гетерогенным).

Проведен анализ окисления кумола с точки зрения вырожденно-разветвленного цепного механизма и сделан вывод о том, что окисление в ходе эксперимента шло без распада ГПК на радикалы, а следовательно, заложенная в численный расчет схема окисления кумола верна. Но, несмотря на отсутствие цепного окисления кумола при температуре 65°С, было наработано некоторое количество ГПК (0,3% от общей массы за час). Полученные экспериментальные данные являются уникальными, потому что при температуре 65°С окисление кумола даже в присутствии затравок без дополнительного инициирования практически невозможно. Полученный результат объясняется следующим образом. Окисление кумола происходит синглетным кислородом, а при увеличении температуры на 20 С количество синглетного кислорода возрастает на порядок. Этим объясняется необходимость дополнительного инициирования реакции при низких температурах, например, ультрафиолетом, который повышает количество синглетного кислорода. В микропузырьковом реакторе необходимое количество синглетного кислорода нарабатывается за счет ударноволнового диспергатора, используемого для получения пузырьков малого диаметра. В результате сравнения гомогенного механизма окисления и гетерогенного был сделан вывод о доминирующей роли гетерогенного окисления в ходе эксперимента.


Основные результаты и выводы.


  1. В ходе эксперимента определена ширина ударной волны возникающей при обтекании цилиндра сверхзвуковым потоком пузырьковой смеси, при этом скорость потока на порядок ниже чем скорость звука в газе составляющем смесь. Данный результат получен впервые.

  2. Разработан метод калибровки термоанемометра в непрозрачной газожидкостной дисперсной среде с высоким газосодержанием.

  3. Разработан экспериментальный метод определения эффективной вязкости пузырьковой среды.

  4. Впервые экспериментально измерена эффективная вязкость пузырьковой смеси при высоких газосодержаниях. Эти значения позволяют рассчитывать любые установки на основе газожидкостных сред с высоким газосодержанием, что ранее было невозможно.

  5. Предложена численная реализация идеальной модели пузырьковой жидкости учитывающей гетерогенные экзотермические реакции.

  6. На основе модифицированного программного пакета Fluent рассчитан газожидкостный реактор по гетерогенному окислению углеводородов при больших газосодержаниях. Все режимы рассчитывались при помощи одной модели изменялась лишь геометрия реактора и объемные соотношения газа и жидкости. Различия в результатах минимальны и обусловлены не полной информацией о константах скорости химических реакций при гетерогенном окислении.


Публикации на тему диссертации

Публикации входящие в список ВАК.



  1. И. М. Данилов, Э. Е. Сон МОДЕЛИРОВАНИЕ ГАЗОЖИДКОСТНОГО ХИМИЧЕСКОГО РЕАКТОРА С ДИСПЕРГИРОВАННОЙ СРЕДОЙ //ТВТ 2010, том 48, № 4, с. 600–611

  2. И. М. Данилов, В. С. Иориш, Э. Е. Сон МОДЕЛИРОВАНИЕ РАСПРОСТРАНЕНИЯ ВОЛНЫ ХИМИЧЕСКОГО ПРЕВРАЩЕНИЯ ПО ПРОТОЧНОМУ РЕАКТОРУ С МИКРОПУЗЫРЬКОВОЙ СРЕДОЙ //ТВТ 2011, том 49, № 2, с. 1–10

  3. И. М. Данилов, Э. Е. Сон ГЕТЕРОГЕННАЯ РЕАКЦИЯ ОКИСЕНИЯ В МИКРОПУЗЫРЬКОВОЙ СРЕДЕ // ХИМИЧЕСКАЯ ФИЗИКА, 2011, том 30, № 4, с. 21–26

  4. I. Danilov and E. Son Shock wave in a bubble flow with high gas content // EPL volume 94 (2011) 54001 (doi: 10.1209/0295-5075/94/54001).

Конференции



  1. Особенности горения изобутана в дисперсной среде //Труды 51 научной конференции Московского физико-технического института (государственного университета). Современные проблемы фундаментальных и прикладных наук. Аэрофизика и космические исследованя. 28-29 ноября 2008 г. Москва-Долгопрудный.  

  2. Сон Э.Е., Лиакумович А.Г., Данилов И.М. Дисперсная технология окисления изобутана // тезисы всероссийской научной конференции и 3 школа им. академика Эммануэля. Окисление, окислительный стресс, антиоксиданты 1-3 октября 2008- Москва: РУДН, 302с.

  3.  Данилов И.М., Сон Э.Е. Теория и моделирование процессов с кавитацией и турбулентностью. // Труды 52 научной конференции Московского физико-технического института (государственного университета). 

  4. СОН Э.Е., ДАНИЛОВ И.М. Cвойства двухфазной среды с гетерогенными реакциями //Научная сессия МИФИ - 2009. Сборник научных трудов. - 2009. Фундаментальные исследования материи в экстремальных состояниях

  5. Данилов И.М., Лиакумович А.Г., Сон Э.Е. Теория и моделирование химических процессов с кавитацией // Всероссийская Конференция «Механика и наномеханика структурно-сложных и гетерогенных сред. Успехи, проблемы, перспективы» (к 20-летию ИПРИМ РАН).

  6. ДАНИЛОВ И.М., СОН Э.Е. Ширина ударной волны в пузырьковой жидкости //Труды 53 научной конференции Московского физико-технического института (государственного университета).

  7.  Данилов И.М, Лиакумович А. Г., Сон Э.Е. Окисление кумола в микропузырьковой среде //Труды 53 научной конференции Московского физико-технического института (государственного университета). 




©dereksiz.org 2016
әкімшілігінің қараңыз

    Басты бет