Приложение
Экспериментальные методы
позитронной спектроскопии материалов
Теория методов
Аннигиляция позитронов при столкновениях с электронами сопровождается испусканием одного, двух или более -квантов. Однофотонная аннигиляция электрон-позитронной пары возможна лишь в присутствии третьего тела (ядра, электронов), воспринимающего импульс отдачи. При аннигиляции свободных позитрона и электрона должно появиться минимум два -кванта.
Сечение процесса аннигиляции позитронов быстро уменьшается с увеличением числа испускаемых -квантов. При увеличении на единицу числа испускаемых -квантов сечение умножается на постоянную тонкой структуры = 1/137, т.е. вероятность процесса аннигиляции уменьшается более чем на два порядка.
Сечение 2-аннигиляции свободных позитрона и электрона было рассчитано Дираком. В нерелятивистском приближении указанное сечение возрастает с уменьшением относительной скорости v сталкивающихся частиц [1, 154]:
, (П1)
где r0 - классический радиус электрона; с - скорость света.
При v 0 сечение D становится бесконечно большим. Однако
вероятность (скорость) аннигиляции D позитрона стремится к конечному пределу:
, (П2)
где ne - число электронов в единице объема.
При аннигиляции электрон-позитронной пары выполняются законы сохранения импульса и энергии. При 2-аннигиляции они имеют вид:
; (П3)
, (П4)
где ; m0 - масса покоя электрона; k1 и k2 - импульсы -квантов (рис.П1); E - энергия e+e–-пары; v - скорость движения центра масс пары в лабораторной системе отсчета (ЛС).
И
Рис.П1. Схема разлета -квантов при двухквантовой аннигиляции электрон-
позитронной пары
з (П3) и (П4) следует, что если центр масс пары в ЛС неподвижен (v = 0), то оба -кванта
разлетаются в противоположных направлениях (угол = 0) с одинаковой энергией k1c = k2c = m0c2 =
= 0,511 МэВ.
Если v 0, то углы между направлениями разлета -квантов будут отличаться от 180, а их энергия уже не будет равна 0,511 МэВ. Если импульс пары p << m0c, то угол (см. рис.П1) определяется соотношением
, (П5)
а изменение энергии -кванта (доплеровский сдвиг) дается выражением
. (П6)
Таким образом, измерение угла (отклонение угла разлета -квантов от 180) или доплеровского смещения аннигиляционной линии (0,511 МэВ) E позволяет в принципе определить импульс в e+e–-пары в ЛС.
В случае 3-аннигиляции законы сохранения не определяют однозначно импульсы и энергии -квантов. При v = 0 все три -кванта испускаются в одной плоскости. Отклонение углов разлета (при v 0) от этой плоскости порядка v/c. В отличие от 2-аннигиляции -кванты, возникающие при 3-аннигиляции, имеют непрерывное распределение по энергии от 0 до 0,511 МэВ.
Для объяснения спектров некоторых звездных туманностей И.Ч.Мохоровичич в 1934 г. постулировал возможность возникновения связанных состояний между электроном и позитроном. Связанная двухчастичная система (e+e–) получила название "позитроний" (символ Ps).
Значения энергии покоя атома позитрония оказываются вдвое меньшими, а радиусы орбит вдвое большими, чем у атома водорода:
; (П7)
. (П8)
В основном состоянии атома позитрония (n = 1) энергия связи равна EPs = –E1 = 6,77 эВ, а боровский радиус aPs = 2a0 = 1,06 Å (a0 - первый боровский радиус атома водорода).
Волновые функции позитрония в нерелятивистском приближении с поправкой на приведенную массу те же, что и для атома водорода. Так, для основного состояния волновая функция имеет следующий вид:
. (П9)
В зависимости .от взаимной ориентации спинов электрона и позитрона различают два основных состояния атома позитрония: синглетное состояние 1S0 (парапозитроний p–Ps), спины электрона и позитрона антипараллельны (суммарный спин равен 0); триплетное состояние 3S1 (ортопозитроний o–Ps), спины электрона и позитрона параллельны (суммарный спин равен 1).
Для ортопозитрония возможны три подсостояния, различающиеся магнитными квантовыми числами: m = +1, 0, –1, для парапозитрония m = 0. Поэтому относительный статистический вес орто- и парапозитрония равен соответственно 3/4 и 1/4.
Сечение и характер аннигиляции зависят от взаимной ориентации спинов аннигилирующих частиц. Так, парапозитроний испытывает
2-аннигиляцию, а ортопозитроний - 3-аннигиляцию. Различными оказываются и вероятности спонтанной аннигиляции атомов p–Ps и o–Ps. Скорость аннигиляции и среднее время жизни относительно спонтанной аннигиляции парапозитрония в основном состоянии определяют следующим соотношением:
, (П10)
где - вероятность нахождения электрона в области расположения позитрона. Подставляя (П9) в (П10), получаем:
. (П11)
Скорость аннигиляции ортопозитрония в основном состоянии с учетом отношения 3/2 = 1/372, а также веса триплетного состояния равна:
. (П12)
Внешнее магнитное поле приводит к расщеплению уровней атома позитрония (эффект Зеемана) и к так называемому магнитному тушению [1, 154].
Наиболее распространенными экспериментальными методами наблюдения аннигиляции позитронов в веществе являются: измерение среднего времени жизни позитронов, наблюдение угловой корреляции аннигиляционных -квантов и определение вероятности 3-аннигиляции позитронов. Существуют и другие методы: измерения энергетического спектра аннигиляционного излучения, в частности доплеровского сдвига, сочетание измерений времени жизни позитронов и угловой корреляции аннигиляционных -квантов (комбинированный метод) и др.
Рассмотрим перечисленные методы.
Измерение времени жизни позитронов в веществе
Для измерения времени жизни позитронов в веществе используется нуклид 22Na(+, ). Суть метода определения времени жизни позитронов заключается в измерении скорости счета запаздывающих совпадений между ядерными -квантами (1,28 МэВ) и аннигиляционными
-квантами (0,51 МэВ) и поясняется схемой (рис.П2,а).
В последующих работах по исследованию временного распределения жизни позитронов в твердых телах использовались также схемы
запаздывающих совпадений, дополненные конвертером "время - амплитуда", преобразующим время запаздывания импульсов (один относительно другого) в импульс с амплитудой, пропорциональной времени запаздывания. Спектр импульсов с выхода конвертера регистрируется многоканальным амплитудным анализатором (рис.П2,б).
Рис.П2. Схема запаздывающих совпадений для измерения времени жизни
позитронов (а) и установки для измерения временного распределения
аннигиляции позитронов в веществе (б)
В
Рис.П3. Временной спектр аннигиляции позитронов в кристалле NaCl
при 295 К (1 = 3,2010–10 с, 2 = 6,7010–10 с, = 310–10 c, I2 = 17,1 %,
цена канала равна 0,5410–10 с [1, 154]
ид получающихся кривых временного распределения жизни позитронов в веществе показан на рис.П3. Для расчета распределения многокомпонентного временного спектра аннигиляции позитронов на компоненты, определения средних времени жизни и интенсивности компоненты необходимо применение ЭВМ [1, 154].
О спектре и природе позитронных состояний и механизме аннигиляции позитронов можно судить по числу и характеристикам компоненты (среднее время жизни j и интенсивность Ij ) временного спектра аннигиляции позитронов, а также по измерениям перечисленных параметров временных спектров при варьировании условий опыта.
Методы определения вероятности
3-аннигиляции позитронов
При отсутствии образования позитрония относительная вероятность 3-аннигиляции позитронов равна = 1/372. При образовании в веществе позитрония за счет 3-аннигиляции ортопозитрония относительная вероятность 3-аннигиляции позитронов возрастает: . Поэтому измерение величины P3 позволяет непосредственно судить об образовании позитрония в веществе.
С
Рис.П4. Схема установки для наблюдения трехфотонной аннигиляции:
1 - кристалл; 2 - Pb-коллиматор; 3 - ФЭУ; 4 - схема быстрых совпадений (10 нс); 5 - триггер; 6 - схема медленных совпадений (1 мкс);
7 - амплитудный анализатор
труктурная схема установки показана на рис.П4. Три сцинтилляционных детектора размещены в одной плоскости под углом 120 друг к другу на одинаковом расстоянии от образца с источником. Такое расположение детекторов отвечает регистрации трех -квантов от одного акта 3-аннигиляции с одинаковой энергией (по 2/3 m0c2 = 340 кэВ). Измерение P3 обычно проводят относительно алюминия, в котором позитроний заведомо не образуется, и поэтому . Подробные описания схемы, установки и методики приведены в [1, 154].
Н
Рис.П5. Схема установки для наблюдения угловой корреляции
аннигиляционных -квантов: 1 - подвижный детектор; 2 - источник позитронов; 3 - образец; 4 - неподвижный детектор; 5 - сцинтиллятор;
6 - усилитель; 7 - дискриминатор; 8 - схема совпадений; 9 - счетчик
аряду с прямыми методами определения P3 по скорости счета совпадений трех -квантов существуют косвенные методы. Одним из таких методов является измерение энергетического спектра аннигиляционного излучения (применяется один детектор, импульсы с выхода которого подаются на амплитудный анализатор). Этот метод применяли в [1, 154]. И, наконец, относительную вероятность 3-аннигиляции можно определить по росту скорости счета совпадений двух -квантов при уменьшении вероятности 3-аннигиляции, например, из-за магнитного тушения позитрония.
Угловая корреляция квантов 2-аннигиляции
В лабораторной системе координат угол между направлениями эмиссии двух -квантов при 2-аннигиляции отличается от 180 на величину , которая определяется импульсом аннигилирующей пары в указанной системе координат [см. рис.П1 и (П5)]. Поэтому измерение скорости счета совпадений двух -квантов при 2-аннигиляции в зависимости от угла дает информацию о распределении аннигилирующих пар (или электронов: если импульс позитрона пренебрежимо мал по сравнению с импульсом электрона) по импульсам. Схема установки
показана на рис.П5. Подробности описания различных установок, схем и методики эксперимента можно найти в [1, 154].
И
Рис.П6. Экспериментальная кривая угловой корреляции аннигиляционных
-квантов в кристалле NaCl (а) и кривые вертикального (б) и горизонтального (в)
углового разрешения установки [1, 154]
змеряемая скорость счета совпадений I() связана с функцией распределения аннигилирующих пар по импульсам (р). Задача восстановления функции (р) по результатам измерения угловой корреляции аннигиляционных -квантов для различной геометрии опыта в случае изотропной и анизотропной функции (р) в строгой постановке рассмотрена в [1, 154]. Для получения истинной кривой I() угловой корреляции из экспериментальной кривой I() необходимо вычесть фон случайных совпадений (пунктирная линия на рис.П6,а) и затем исправить полученную кривую на вертикальное и горизонтальное угловое разрешение установки Rx и Rz, [1, 154]. Параметры установки: d = 2 м, I = 12,7 см, b = 2 мм. Ясно, что в случае длинных щелей существенной является лишь поправка на вертикальное разрешение Rz. Методика
внесения поправки на угловое разрешение описана, например, в [1, 154]. Угловое разрешение современных установок достигает 0,3 мрад и менее при хорошей статистике (104 - 105 импульсов на точку в максимуме кривой I'(), что позволяет получить детальную структуру корреляционных кривых (см., например, [1, 154])). На форму корреляционных кривых могут оказывать влияние и такие эффекты, как дифракция аннигиляционного излучения в кристалле (в случае монокристаллов) [1, 154] и поглощение аннигиляционных -квантов в веществе [1, 154].
К
Рис.П7. Угловое распределение аннигиляционных -квантов: - для чистого льда при –40 С; - для чистой воды при 20 С; – – – исправленное угловое
распределение [1, 154]
ривые угловой корреляции могут содержать узкую компоненту (рис.П7). Узкая компонента обычно обязана своим происхождением медленным атомам парапозитрония; при аннигиляции полностью термализованных атомов парапозитрония при комнатной температуре отклонение угла двух аннигиляционных
-квантов от 180 составляет всего 0,5 мрад [1, 154]. Для выделения узкой компоненты из корреляционных кривых в целях получения информации о позитронии предложено несколько (приближенных) методов [1, 154].
Доплеровское уширение аннигиляционной линии
Движение центра инерции аннигилирующей пары относительно лабораторной системы координат не только обусловливает отклонение угла разлета двух -квантов при 2-аннигиляции пары от 180, но и приводит к доплеровскому смещению их энергии [см. (П6)]. Следовательно, при 2-аннигиляции позитронов в веществе должно наблюдаться доплеровское уширение аннигиляционной линии 0,51 МэВ. Развитию метода наблюдения доплеровского уширения аннигиляционной линии препятствовало отсутствие эффективных детекторов с достаточным разре-шением по энергии. Благодаря созданию полупроводниковых
Ge(Li)-детекторов этот метод начинают применять наряду с методом угловой корреляции (см., например, [1, 154]).
Для наблюдения доплеровского уширения аннигиляционной линии используется детектор Ge(Li) (обычно планарного типа объемом
2 - 3 см3), импульсы с которого подаются на многоканальный амплитудный анализатор. Детектор располагается на расстоянии нескольких сантиметров от образца. Образец, состоящий из двух половинок, и источник (нуклид 22Na активностью в несколько десятков микрокюри) собираются в виде сэндвича. Достигаемое в настоящее время разрешение невелико и составляет 1,3 - 2,3 кэВ, что соответствует угловому разрешению установок для наблюдения угловой корреляции -квантов = 5,2 9,2 мрад. Тем не менее линия аннигиляционного излучения оказывается значительно шире, чем кривая энергетического разрешения. Результаты измерения доплеровского уширения аннигиляционной линии в некоторых металлах и других веществах хорошо согласуются с данными по угловой корреляции аннигиляционных -квантов [1, 154].
Несмотря на сравнительно невысокое разрешение, наблюдение доплеровского уширения имеет ряд преимуществ по сравнению с методом угловой корреляции. Метод угловой корреляции требует сложной механической системы для фиксации угла разлета -квантов и мощного источника позитронов для получения хорошей статистики; результаты опыта в сильной степени определяются геометрией опыта и размерами образца и т.д. При изучении же формы аннигиляционной линии все эти требования отпадают. Кроме того, существенно упрощается проведение измерений в вакууме, при повышенном давлении, при низких и высоких температурах, в электрических и магнитных полях и т.д.
Комбинированные методы измерения
аннигиляционного распада позитронов
Временные спектры аннигиляции позитронов в веществе, как правило, состоят из нескольких компонент. Поэтому естественно ожидать, что и угловое распределение аннигиляционных -квантов также должно распадаться на компоненты, соответствующие компонентам временного спектра аннигиляции. Однако в кривых угловой корреляции обычно уверенно удается различить не более двух компонент: узкую или широкую компоненты (газы, жидкости, полимеры, ионные кристаллы и т.д.) или "параболу" и "хвост" (металлы). Часто кривые угловой корреляции вообще невозможно разделить на компоненты. Для решения вопроса
о том, каков характер углового распределения аннигиляционных
-квантов, соответствующий той или иной компоненте временного спектра аннигиляции позитронов, был предложен комбинированный метод.
В комбинированном методе к аппаратуре метода угловой корреляции добавляется еще один детектор для регистрации ядерного -кванта 1,28 МэВ, сопровождающего позитронный распад ядра, и дополнительная схема тройных совпадений. Снимаются кривые запаздывающих совпадений при различном положении подвижного детектора для наблюдения угловой корреляции. Полученные таким способом временные спектры обрабатывают обычным образом, т.е. разлагаются на компоненты. По зависимости интенсивностей компонент временных спектров от угла можно судить о характере углового распределения аннигиляционных -квантов, соответствующем различным компонентам временного спектра, т.е. разным механизмам аннигиляции позитронов
(см. [1, 154]).
Отметим также другие методы, используемые в позитронике: комбинированный метод для установления характера аннигиляции (2- или 3-аннигиляции), обусловливающего ту или иную компоненту временного спектра аннигиляции позитронов; метод изучения электронной структуры поверхности твердых тел (металлов) с использованием взаимодействия атомов позитрония с поверхностью [l, 154]; метод ядерного резонансного рассеяния аннигиляционных -квантов [1, 154] и др.
Из приведенного краткого описания основных методов и характера поставляемой ими информации ясно, что ни один из них не дает полных сведений о механизме аннигиляции позитронов в веществе. Для восстановления полной картины поведения позитронов в веществе необходимо сопоставление данных, полученных всеми методами. При этом желательно проведение измерений различных аннигиляционных характеристик на одном и том же образце при различных внешних условиях (температуре, облучении, электрических и магнитных полях и др.).
Достарыңызбен бөлісу: |